Arndt viết bản nháp đầu tiên cho Little Miss Sunshine trong vòng ba ngày từ 23–26 tháng 5 năm 2000.[4] Sau khi Endeavor Talent Agency đọc bản thảo vào tháng 7 năm 2001, nhà sản xuất Albert Berger và Ron Yerxa sau đó đã đưa bản thảo này cho đạo diễn video âm nhạc và phim quảng cáo Jonathan Dayton và Valerie Faris, những người sau đó đã nhanh chóng bị thu hút bởi dự án.[2][3][5] Dayton và Faris sau đó được ký hợp đồng bởi nhà sản xuất Marc Turtletaub, người đã mua bản thảo của Arndt với giá 250,000 USD vào ngày 21 tháng 12 năm 2001.[3][4] Sau khi được công chiếu vào ngày 18 tháng 8 năm 2006, Little Miss Sunshine đã thu về rất nhiều giải thưởng. Arndt thắng Kịch bản gốc xuất sắc nhất cho bộ phim này[6], ngoài ra anh còn nhận được giải thưởng từ Viện Hàn lâm Khoa học và Nghệ thuật Điện ảnh, và Viện Hàn lâm Nghệ thuật Điện ảnh và Truyền hình Anh quốc.

Arndt bắt đầu cộng tác với Lee Unkrich và nhiều nhân viên khác từ Pixar cho phần kịch bản của Câu chuyện đồ chơi 3 vào năm 2006.[7] Anh được đề cử cho Kịch bản chuyển thể xuất sắc nhất cho công việc này[6], và trở thành nhà biên kịch đầu tiên được đề cử cả hai giải Oscar cho Kịch bản gốc xuất sắc nhất và Kịch bản chuyển thể xuất sắc nhất với hai kịch bản phim đầu tay.

Arndt viết kịch bản cho phần nối tiếp của The Hunger Games, bộ phim The Hunger Games: Bắt lửa, chuyển thể từ cuốn sách bán chạy cùng tên của nữ nhà văn Suzanne Collins.[8]